2月3日，《自然•材料》（Nature Materials）在线刊发了团队关于导电MOFs-离子液体超级电容器的最新研究成果。论文题目为“Molecular understanding of charge storage and charging dynamics in supercapacitors with MOF electrodes and ionic liquid electrolytes”；华中科技大学为第一单位。
金属有机骨架材料（metal-organic frameworks, MOFs）因其孔隙率高、结构高度有序、稳定性好、性质易调节等优点，在能源存储与转换等方面呈现出广阔的发展前景。特别是，相比多孔碳材料，MOFs能具有更大的比表面积（可达10000 m2/g），显示出用作超级电容器电极的巨大潜力。自2009年第一个导电MOFs被报道之后，越来越多的研究者找到了提高MOFs导电率的新方法，使MOFs在超级电容器领域中的研发有了飞速发展。另一方面，离子液体作为近二十年来迅速发展起来的一种新型电解质，具有很好的热稳定性、极低的挥发性、不可燃不爆炸等优点，且离子液体可以承受更高的工作电压（4~6 V），从而能极大地提升超级电容器的能量密度。因此，导电MOFs与离子液体的组合有望为超级电容器提供更高的能量与功率密度。
从理论研究角度来看，与传统多孔碳电极相比，模拟导电MOFs电极具有明显的先天优势。由于分子模拟系统中的电极模型无法准确反映出实际多孔碳材料电极具有的非常复杂的孔型结构与孔壁性质，分子模拟虽然能对多孔碳材料超级电容器的电容特性给予定性复现，但无法实现定量比较。而导电MOFs则具有其分子尺度模型能体现实际结构的特点（可根据晶胞进行周期性复制），使得基于该系统的跨尺度模拟结果能有望与宏观尺度的实验测量进行定量比较。当前，对超级电容器的理论研究主要针对其储能机理的深刻理解。如果模拟技术可以更近一步，准确地预测出实际电容器的能量密度与充放电性能，这将极大地缩减实验研究成本并提高人们对双电层超级电容器的设计能力。
团队根据MOFs具有其分子尺度模型能体现实际结构的特点，以分子动力学模拟计算为主要研究手段，附以实验验证，研究了导电MOFs和离子液体组成的新型超级电容器的电容特性。结果表明导电MOFs是一种很有发展前景的电极材料：其能量密度可与目前性能最优的多孔碳材料相媲美，而且其阻抗更小、更有利于充电。更重要的是，该工作从微观界面传质与能量传递的角度出发，通过模拟研究导电MOFs和离子液体形成的双电层固液界面（界面结构、组分浓度分布与输运），获得其电容特性，提出了一种跨尺度模拟方法，使得微观分子动力学下的结果可以用于准确预测超级电容器在宏观实验测量中的性能，且模拟结果与实验测量定量吻合——当前被广泛研究的多孔碳材料无法获取如此接近的比较。
该论文的第一作者为能源学院的博士生毕晟、第3~9作者分别为学院研究生陈明、牛良、陈明玉、吴泰征、王佳胜、王润曦和冯嘉茂，通讯作者为冯光教授和英国帝国理工学院Kornyshev教授。该工作得到了国家自然科学基金项目和深圳市科技计划基础研究项目的资助。
论文链接：https://www.nature.com/articles/s41563-019-0598-7
